その結果、直径が約2nmより大きくなるにつれて、高調波強度が100倍ほど増大することが発見されたとする。

さらに、高調波発生の機構の理解を深めるために、赤外線レーザーパルス照射直後に生成するキャリア密度が測定されたところ、発生する高調波の強度のナノ粒子サイズ依存性と同様の変化を示すことが判明したほか、観測されたこれらのサイズ依存性を、半導体ナノ粒子の電子状態のサイズ効果を取り込んだ理論計算によって再現することにも成功したという。

これらの結果から、レーザーパルス照射によって生じるバンド間の多光子遷移だけでなく、レーザー電場による電子の加速運動(バンド内遷移)によって多光子吸収が増強され、励起キャリア密度の増大さらには高調波発生効率が増大することが判明したとする。

  • 高次高調波が発生する様子が示された概念図

    (左)赤外線レーザーパルスを半導体ナノ粒子に照射して、高次高調波が発生する様子が示された概念図。(右)赤外線レーザーパルスを半導体ナノ粒子(CdSe)に照射して生じる高次高調波強度の直径依存性 (出所:京大プレスリリースPDF)

特に、連続的な電子状態を有し電子運動が空間的に制限されにくい大きなサイズのナノ粒子では、より効率的なバンド内遷移が生じ、急激な高調波強度の増大をもたらすことも解明された。

なお、研究チームでは今回の成果について、これまで未解明だった固体からの高次高調波の発生機構の理解に進展をもたらすものだとしており、中でも、従来の非線形光学の教科書では説明できなかったバンド内遷移の重要性を明らかにし、極限非線形光学の研究を進展させることができたとしている。

また、応用的には、レーザーの光電場の周期という短い時間内での電子運動を、材料のサイズによって操作できることが示され、高次高調波光の特性を制御する技術に重要な知見がもたらされたともしており、これらのレーザー光強電場下での光学遷移に関する新たな知見は、レーザー加工の精度向上やレーザーの光電場で電流を制御する次世代のフォトニクス開発の礎となることが期待されるとしている。