東京大学(東大) 大学院工学系研究科の組頭広志准教授(現:高エネルギー加速器研究機構(KEK) 物質構造科学研究所 教授)らの研究グループは、電子同士が互いに強く影響し合う状態にある「強相関電子」を2次元空間(層)に人工的に閉じ込める「量子井戸構造」を作り出すことに成功したことを明らかにした。

同成果は、東京大学 大学院工学研究科の吉松公平 日本学術振興会特別研究員、尾嶋正治 教授、堀場弘司 助教、吉田鉄平 助教、同大大学院理学系研究科の藤森淳 教授らとの共同研究によるもので、米国科学雑誌「Science」に掲載された。

半導体デバイスはこれまでシリコンを基本として用いられてきたが、ナノオーダのプロセスとなり、その物理限界がささやかれるようになってきた。そのため、新たな材料などを採用することで、高性能化を実現しようという試みが各所で進めれられている。

その1つとして、強相関酸化物が注目されている。これは、電子の電荷のみを利用していた従来の半導体デバイスと比べて、電子の電荷・軌道・スピンの自由度を利用してさまざまな機能が期待されるためで、その代表例が、銅酸化物における高温超伝導やマンガン酸化物における巨大磁気抵抗効果である。これらの物質には、伝導を担う伝導層が絶縁層に挟まれた2次元的な層状構造を持つという共通の特徴があるため、伝導層に閉じ込められた強相関電子の振る舞いを制御することが機能を制御するための鍵となる。

実際、銅酸化物高温超伝導体では、絶縁層に挟まれる伝導層の枚数が増えるにつれて超伝導転移温度が上昇していくことが知られており、強相関酸化物においても従来の半導体技術のように、人工的に構造を制御して強相関電子の状態を制御する技術が求められていた。

図1 高温超伝導体などの層状の酸化物構造(左)と、今回の研究で作製した量子井戸構造(右)。青が伝導層、黄色が絶縁層を示す。層状酸化物では伝導層が最大で3枚の化合物しか存在しない。高温超伝導体では、伝導層が1枚から3枚と増えるに従い、超伝導転移温度が上昇することが知られている。今回の研究で作製された量子井戸構造では、伝導層の数を自在に制御できる

今回、研究グループでは、層状の結晶構造と量子井戸構造の類似性に着目し、「レーザー分子線エピタキシー」技術を用いて、伝導性を持つ強相関酸化物の1つであるバナジウム酸ストロンチウム(SrVO3)の量子井戸構造を作製することで2次元的な層状構造を人工的に作り出すことに成功した。同人工構造は図2に示すように伝導層の枚数(m分子層)を自由自在に制御できるという特長を持つほか、KEK 物質構造科学研究所の放射光科学研究施設PFに新設されたレーザー分子線エピタキシー装置と光電子分光装置からなる複合装置を用いて、人工的に閉じ込めた強相関電子の振る舞いを「角度分解光電子分光」で詳細に調べた。

図2 量子井戸構造による強相関電子の2次元空間閉じ込め。量子井戸構造においては、表面(真空)と界面(絶縁体)と挟まれた伝導性酸化物層(2次元空間内)に強相関電子が閉じ込められる。伝導層の枚数を増やす(量子井戸の幅を広くする)ことで、閉じ込められた電子の量子化状態を制御できる

この結果、閉じ込めによって不連続になった電子状態(量子化)状態)を表すピークを観測し、その状態が伝導層の数に対応して変化することを見いだした。これらの振る舞いは、理論計算による予測と良い一致を示したことから、今回作製した量子井戸構造という2次元空間に強相関電子が閉じ込められていること、また、SrVO3層の数を増やすことで不連続になった電子状態を制御できることが明らかになった。

図3 放射光を用いて調べた量子井戸構造に閉じ込めた強相関電子の振る舞い
(a):SrVO3量子井戸構造における角度分解光電子スペクトル。伝導層の厚さ(m分子層、mは整数値)を変えることで、逆三角形で示した量子化された状態が系統的に変化していることがわかる。
(b):量子化状態の結合エネルギーにおけるSrVO3伝導層の枚数(量子井戸の幅)依存性。四角が実験値、実線が理論計算の結果を示す。実験結果と理論計算結果が良く一致することから、強相関電子がSrVO3量子井戸構造内に閉じ込められていることがわかる

さらに研究グループでは詳細な調査を実施、その結果、同強相関量子井戸構造における量子化状態では、通常の金属を用いた従来の量子井戸には見られない現象として、

  1. 軌道ごとに選択的に量子化される
  2. 量子化状態にある電子の有効質量が増大する

という現象が見いだされた。

図4 SrVO3量子井戸構造の軌道選択的量子化
(a):角度分解光電子分光によって決定した量子化状態の様子。赤色の線で示したdzx軌道由来の状態と、緑色の線で示したdyz軌道由来の状態の2種類の量子化状態が形成されていることがわかる。一方で、青色の線で示したdxy状態は量子化されていない。
(b):軌道選択的な量子化の模式図。z軸(面直)方向に軌道が広がっているdxzとdyz軌道の状態は量子化されるが、xy平面(面内)に広がっているdxy軌道は量子化されない

今回開発された伝導層を制御する技術、および評価技術は、高温超伝導体の材料開発のみならず、強相関電子の電荷・軌道・スピンの自由度を利用したデバイスを作り出すためのブレークスルーになる技術で、研究グループでは今後、同技術を用いて電荷・軌道・スピンの自由度を制御することで、強相関電子が示す高温超伝導などの機能を人工的に制御することが可能になるとの考えを示しているほか、新しい動作原理に基づいた超伝導デバイスや光スイッチングデバイスといった強相関エレクトロニクスへの発展も期待できるとしている。